带有定向发射通道和多孔结构的还原氧化石墨烯微球用于油水分离

【摘要】   

扩散是控制物理化学过程的重要因素之一，通过设计材料的宏观/微观结构，缩短内扩散路径可以有效的提高扩散动力学，最近，北京化工大学杨冬芝教授团队通过静电喷雾结合定向冷冻干燥的方法，制备一系列具有中心发散微通道或多孔结构的微球，以实现快速的油水分离。

【研究背景】   
随着全球化程度的提高，采矿业、纺织业、食品业、石油化工业和金属/钢铁业等许多行业都产生大量的含油污水，当前已成为严重的全球环境问题。此外，海上运输或石油生产过程中频繁的油泄漏事件对海洋环境和生态造成了潜在的灾难，并且对宝贵的自然资源而言是极大的浪费。因此，从水中有效吸附或分离石油方法和材料的研究需求急剧增加，研究开发新型多孔材料和吸附剂有相当大的意义，其中具有疏水性和亲油性的材料是有前景的解决方案。

【亮点】
石墨烯是一种独特的二维（2D）材料，碳原子的sp2杂化使其具有疏水性和可调整的界面性质，近年来成为解决油污染和吸附问题的有潜力的材料。然而，超薄石墨烯薄膜和层状石墨烯材料孔隙率低，在水中倾向于聚集，不利于吸附污染物。通过自组装合成分层3D结构的研究结果克服了石墨烯基材料的局限性，基于3D结构和化学功能的独特组合，可以设计具有优化吸附性能的新型材料。石墨烯基水凝胶和气凝胶是这些具有高比表面积的3D宏观材料的两种典型代表，其微孔和中孔相互连接的网络允许离子和分子的接近和扩散，在电极材料、催化和水处理中具有广泛的应用前景。3D结构的高孔隙率结合石墨烯的超轻、超疏水和超亲油性可以制备针对油和有机溶剂的高性能吸附剂，如石墨烯气凝胶、石墨烯/聚合物复合海绵、石墨烯/碳纳米管气凝胶等。这些材料表现出优异的吸附性能，可广泛用于环境领域。利用石墨烯的疏水亲油特性及3D结构的多孔性，制备RGO微球，用于快速的油水分离。通过高温热还原，使得GO还原为RGO，CS碳化形成N掺杂无定形碳，pDA碳化形成N掺杂的石墨烯。所制得的N掺杂RGO微球具有疏水亲油的特性，并且保留了还原前的中心发散微通道结构。微球对于多种油和有机溶剂都有较高的吸附容量和很快的吸附速率。同时，微球可以对分层油水混合物及油水乳液有很好的分离效果，在海洋石油泄漏事故的紧急处理过程有潜在的应用前景。

【结论】
通过静电喷雾结合冷冻干燥方法制备GO、GO/CS、GO/多巴胺复合微球，并利用高温热还原，得到N掺杂RGO微球，微球具有超疏水和超亲油的润湿性。微球外部保持了还原前的蜂巢-蛛网结构，内部保留了还原前的中心发散微通道结构。材料独特的浸润性有利于提高内扩散速率，微通道结构可以大大缩短内扩散路径，以保证微球具有快速吸附的特点。同时，由于疏水性和π-π共轭作用，微球对于润滑油、泵油、植物油、甲苯、DMF、正己烷、乙酸乙酯都有较高的吸附容量。增大N掺杂量，能够进一步提高对带苯环污染物的吸附容量。利用燃烧法除去吸附的油，吸附剂可以循环利用，在经过10次吸附-燃烧循环后，吸附容量没有明显下降。微球疏水亲油的特性，使其对分层油水混合物及油水乳液有很好的分离效果，在海洋石油泄漏事故的紧急处理过程有潜在的应用前景。

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